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四氧化三鈷/石墨烯複合材料應用於含水溶液混合式電解質鋰空氣電池中作空氣陰極之活性材料

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指導教授推薦書口試委員會審定書中文摘要 iii英文摘要 v第一章 緒論 - 1 -1.1 前言 - 1 -1.2 研究動機 - 5 -第二章 文獻回顧 - 8 -2.1 金屬空氣電池 - 8 -2.2 鋰空氣電池的發展 - 10 -2.3 鋰空氣電池 - 12 -2.3.1 非質子(有機)電解質鋰空氣電池 - 14 -2.3.2含水溶液混合式電解質鋰空氣電池 - 16 -2.4 空氣電極 - 19 -2.4.1 空氣電極之組成 - 19 -2.4.2 空氣電極之活性材料(觸媒) - 26 -2.5 研究比較

- 33 -2.6 研究目的 - 36 -第三章 實驗方法與步驟 - 38 -3.1 實驗藥品與材料 - 39 -3.2 實驗設備 - 40 -3.3 實驗步驟 - 41 -3.3.1水熱法製備之活性材料Co3O4/graphene粉末 - 41 -3.3.2 含活性材料Co3O4/graphene之多孔空氣陰極之製備 - 42 -3.3.3薄帶成型法製備之磷酸鋰鋁鈦鋰離子傳導隔離膜(LICMs) - 44 -3.3.4含水溶液混合式電解質之鋰空氣電池(HELAB)之結構與組裝 - 45 -3.3.5含水溶液混合式電解質鋰空氣電池(H

ELAB)之循環充放電測試 - 47 -3.3.6 實驗分析儀器與目的 - 48 -第四章 結果與討論 - 54 -4.1 Co3O4/graphene複合材料之合成製備以及材料性質之探討 - 54 -4.2 Co3O4/graphene碳布空氣陰極製備之探討 - 62 -4.3 鈕扣式HELAB之結構對電池穩定性之探討 - 68 -4.3.1 水溶液電解質之隔離膜結構對鈕扣式HELAB穩定性之探討 - 71 -4.3.2 陽極鋰金屬之化學穩定性對鈕扣式電池穩定性之探討 - 74 -4.3.3 有機電解質之隔離膜結構對鈕扣式HELAB穩定性之

探討 - 80 -4.3.4 鈕扣式HELAB結構最佳化之探討 - 86 -4.4可充放電鈕扣式HELAB表現及影響之探討 - 88 -4.4.1 含Co3O4/graphene複合材料之碳布空氣陰極對鈕扣式HELAB效能影響之探討 - 88 -4.4.2 含Co3O4/graphene複合材料之碳布空氣陰極在三極式半電池反應與其ORR/OER能力之探討 - 95 -4.4.3 鈕扣式HELAB在充放電過程中電池效率衰退之探討 - 97 -4.4.4 鈕扣式HELAB之隔離膜對電池效能影響之探討 - 100 -4.4.5 鈕扣式HELAB之空氣陰極在充

放電前後材料性質變化之探討 - 107 -4.5製備條件對Co3O4/graphene材料性質及鈕扣式HELAB效能影響之探討 - 112 -4.5.1前驅液濃度對Co3O4/graphene材料特性及HELAB效能影響之探討 - 112 -4.5.2 Co3O4含量對Co3O4/graphene材料性質影響之探討 - 115 -4.5.3 Co3O4含量之Co3O4/graphene材料對三極式半電池反應影響之探討 - 119 -4.5.4不同Co3O4含量之Co3O4/graphene材料對鈕扣式HELAB短時間充放電效能影響之探討 - 122 -4.5

.5 Co3O4含量之Co3O4/graphene材料對鈕扣式HELAB長時間充放電效能影響之探討 - 126 -4.5.6不同Co3O4含量之Co3O4/graphene材料對鈕扣式HELAB之電化學穩定性影響之探討 - 134 -4.5.7 反應溫度對Co3O4/graphene材料性質及鈕扣式HELAB效能影響之探討 - 141 -4.6 以Split Test Cell取代鈕扣式電池結構對組裝之HELAB效能影響之探討 - 149 -4.6.1 Split Test Cell組裝HELAB之電池結構以及封裝方法探討 - 150 -4.6.2 LiOH過飽和

之11.6 M LiCl水溶液電解質對HELAB充放電效能影響之探討 - 153 -4.6.3 Split Test Cell組裝之HELAB之電池封裝最佳化之探討 - 156 -4.7 不同研究論文與本研究在HELAB之電池結構以及電池效能比較 - 166 -第五章 總結 - 173 -第六章 未來展望 - 175 -參考文獻 - 176 -圖1 - 1不同種類可充電式電池能量密度的比較圖[1] - 4 -圖1 - 2(左)不同白金觸媒及其合金組成觸媒的鋰空氣電池表現及(右)單一白金觸媒在不同電流下的鋰空氣電池表現[3] - 6 -圖1 - 3

(左)1M KOH下傳統白金觸媒/替代觸媒的氧還原反應(ORR)的電流變化曲線以及(右)觸媒作用之電流隨時間變化曲線[4] - 7 -圖2 - 1金屬空氣電池的結構和運作原理以及空氣電極內液體-氣體-固體(觸媒)的接觸介面示意圖[3]。 - 9 -圖2 - 2不同電池組態之鋰-空氣電池：(a)為有機電解質；(b)為含水溶液電解質；(c)為混合式電解質；(d)為固態電解質[5]。 - 13 -圖2 - 3非質子電解質鋰空氣電池結構示意圖。 - 16 -圖2 - 4混合式電解質鋰空氣電池結構示意圖。 - 17 -圖 2 - 5(A)為 a~g 在電流密度 0.1 mA

cm-2 下進行充放電後所量測電阻值，a 表示未放電，b 表示第一次放電，c 表示第一次充電，d 表示第二次放電，e 表示第二次充電，f 表示第三次放電，g 表示第三次充電；(B)為 a~g 在限制放電容量為 1000 mAh g-1 下充放電後所量測電阻值，a 表未放電，b 表第二次放電，…，g 表第四次充電[13]。 - 20 -圖 2 - 6空氣電極之 SEM 圖：(a)為充放電測試前未含浸觸媒之空氣電極；(b)為充放電測試前含浸觸媒之空氣電極；(c)為充放電測試後空氣側之含浸觸媒之空氣電極；(d)為充放電測試後內側之含浸觸媒之空氣電極[13]。 - 21 -圖2 - 7

不同碳材之放電電容比較示意圖[16]。 - 22 -圖2 - 8碳材表面積與孔洞體積對電容值之影響[18]。 - 24 -圖2 - 9固定電流密度下量測不同厚度空氣電極之放電電容圖[19]。 - 25 -圖2 - 10碳材負載量影響電池之電容值[20]。 - 26 -圖2 - 11氧化錳電化學性能量測圖[30]。 - 29 -圖2 - 12 (a)為鋰空氣電池充放電，Carbon(黑線: 85 mA/gcarbon)和 PtAu/C(紅線: 100 mA/gcarbon)；(b)為 PtAu/C 之 TEM 和 XRD 分析圖[35, 36]。 - 31 -

圖2 - 13 ORR極化曲線及長效性結果，觸媒分別為Graphene-Co3O4以及Pt/C[4]。 - 32 -圖2 - 14 (左)不同觸媒之ORR表現；(右)以Graphene-Co3O4作觸媒之HELAB充放電曲線。 - 32 -圖2 - 15 (上)文獻合成之極輕3D結構碳材示意圖；(下)以3D結構碳材組裝HELAB在大電流下放電曲線。 - 33 -圖2 - 16 α-MnO2觸媒於空氣電極表面型態SEM圖 - 35 -圖2 - 17 含活性材料α-MnO2之空氣電極進行aprotic鋰空氣電池充放電測試: (a)180 ℃ 12h(0.11 mm) (b)

180 ℃ 6h(0.65 mm) (c) 180 ℃ 12h(0.65 mm)。 - 35 -圖2 - 18 含活性材料Co3O4/graphene之空氣電極進行aprotic鋰空氣電池充放電測試結果。 - 36 -圖3- 1活性材料Co3O4/graphene粉末製備之示意圖。 - 42 -圖3- 2含活性材料Co3O4/graphene之多孔空氣陰極製備示意圖。 - 44 -圖3- 3含水溶液混合式電解質之鋰空氣電池組裝結構示意圖。 - 47 -圖4 - 1二步驟溶液合成反應所合成之Co3O4粒子在石墨烯表面之SEM顯微照片: (a)原始石墨烯、(b ) 8

0 ℃ 反應以及 ( c ) 165 ℃ 反應。 - 57 -圖4 - 2二步驟溶液合成反應所合成之Co3O4粒子在石墨烯表面之SEM顯微照片: (a ) 80 ℃ 反應以及 ( b ) 165 ℃ 反應。 - 58 -圖4 - 3溶液製程二步驟所得之活性材料粉末EDX分析結果，分別是( a )活性粉末之SEM影像和 ( b )元素鈷分布以及 ( c )活性材料組成之特徵X光訊號。 - 59 -圖4 - 4 原始石墨烯、水熱之石墨烯以及合成之Co3O4/graphene 的Raman spectra。 - 61 -圖4 - 5 原始石墨烯、水熱之石墨烯、Co3O4/gr

aphene之XRD圖譜。 - 62 -圖4 - 6 Co3O4/graphene沉積在多孔空氣陰極(碳布基板)之SEM表面影像(放大倍率40倍)。 - 64 -圖4 - 7 Co3O4/graphene沉積在多孔空氣陰極(碳布基板)之SEM表面影像(放大倍率500倍)。 - 64 -圖4 - 8 Co3O4/graphene沉積在多孔空氣陰極(碳布基板)之SEM表面影像(放大倍率2000倍)。 - 65 -圖4 - 9多孔空氣陰極(Co3O4/graphene/CC)之XRD圖譜。 - 65 -圖4 - 10合成之Co3O4/graphene材料以及有無Co3O

4/graphene材料之碳布空氣陰極Raman圖譜。 - 66 -圖4 - 11以Surlyn高分子膜處理後之LICM表面照片以及改良後之鈕扣式HELAB結構示意圖。 - 69 -圖4 - 12以不同隔離膜組裝鈕扣式HELABs電壓隨時間變化情形，分別是浸泡水溶液電解質之( a )多孔PE隔離膜和 ( b )多孔玻璃纖維隔離膜。(在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共10週期, 工作電壓範圍為1.5 V~4.5 V) - 73 -圖4 - 13以不同之隔離膜組裝之鈕扣式HELABs在充放電前之EIS圖譜，分別是浸泡水溶液電解質之( a )多孔PE隔

離膜和 ( b )多孔玻璃纖維隔離膜。 - 74 -圖4 - 14以含水溶液電解質之多孔玻璃纖維隔離膜組裝之鈕扣式HELAB在充放電後之分析，分別是( a ) EIS圖譜，(內，右上)充放電前之阻抗結果；以及( b )拆解HELAB後所取出鋰金屬陽極表面之光學照片(左)陽極與有機電解液接觸一側，(右)陽極與底下簧片接觸一側。 - 76 -圖4 - 15鋰金屬在手套箱中腐蝕狀況之照片 ( a )(左) Li metal / PE(aprotic) / Surlyn (LICM)(實驗組)，(右) Li metal / PE(aprotic) (對照組)；( b )放置一天後，(左)對

照組及(右)實驗組之鋰金屬表面。 - 77 -圖4 - 16塗佈PTFE玻璃之(a) SEM表面結果以及滴水後之剖面照片結果，分別是(b) 普通玻璃以及(c) 塗佈PTFE之玻璃。 - 78 -圖4 - 17以塗佈PTFE之LATP LICM組裝HELAB之相關電池分析: ( a )初組裝HELAB之EIS圖譜及電壓隨時間變化情形(內，右上)；( b )拆解充放電完鋰金屬陽極表面之光學照片(左)陽極與有機電解液接觸一側，(右)陽極與底下簧片接觸一側之鋰金屬表面。 - 79 -圖4 - 18 清洗前後之LATP LICM之SEM顯微照片: (a)清洗前，(b)清洗後。

- 81 -圖4 - 19在有機電解質側加入玻璃纖維之雙層隔離膜結構組裝之鈕扣式HELAB : (a) EIS圖譜及(b)電壓對時間變化情形。(在定電流0.1mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共10週期, 工作電壓範圍為1.5 V ~ 4.5V)。 - 84 -圖4 - 20在有機電解質側加入玻璃纖維作腐蝕緩衝層後，所改良之鈕扣式HELABs結構示意圖 - 85 -圖4 - 21 (a)(b)(c)被玻璃纖維(GF)汙染之空氣陰極SEM顯微照片，以及(d)(e)(f)玻璃纖維(GF)以及(g)(h)(i)PP隔離膜對有機/水電解液之表面張力測試之剖面光學照片。 -

87 -圖4 - 22以有無活性材料之多孔碳布空氣陰極所組裝鈕扣式HELABs循環充放電表現: ( a )空白多孔碳布，( b )含Co3O4/GR活性材料之多孔碳布。 (在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共30週期, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V )。 - 91 -圖4 - 23有無活性材料之空氣電極所組裝HELABs電壓隨充放電週期變化情形: ( a )第1週期，( b )第3週期。( (紅，內2)有活性材料；(黑，外2)無活性材料) - 92 -圖4 - 24有無活性材料之碳布電極組裝之HELABs之LSV圖形: ( a )電池ORR能力

曲線( b )電池OER能力曲線。( (紅，粗)代表有活性材料；(黑，細)代表無活性材料) - 94 -圖4 - 25空白碳布、含Co3O4/G之碳布以及含Pt/C之碳布在三極式半電池之LSV圖形。 - 97 -圖4 - 26 在4.4.1節以含Co3O4/graphene複合材料之碳布空氣陰極組裝之鈕扣式HELAB電壓隨充放電週期變化情形。 - 99 -圖4 - 27拆解成功充放電後HELAB鋰金屬陽極表面之光學照片: (a)可取下之陽極屍體，(b)黏附在簧片表面之陽極屍體。 - 99 -圖4 - 28充放電後已變質之鋰金屬陽極XRD圖譜。 - 100 -圖4

- 29以電池結構Li-M / PE(aprotic) / PP(aprotic) / Surlyn (LICM) / PP(aqueous) / Co3O4/GR(CC)組裝之HELAB，在空氣下測試電壓隨時間變化情形。(在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共30週期, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V )。 - 102 -圖4 - 30 以電池結構Li-M / PE(aprotic) / GF(aprotic) / Surlyn (LICM) / GF(aqueous) / Co3O4/GR(CC)組裝之HELAB，在空氣下測試電壓隨時間變化情形。(在定

電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共30週期, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V )。 - 103 -圖4 - 31以PP隔離膜及GF隔離膜組裝之混合LAB在不同週期中電池之充放電電壓隨充放電週期變化情形。(在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共30週期, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V )。 - 104 -圖4 - 32 (a)使用GF隔離膜，( b)以PP隔離膜取代所組裝HELAB，在不同電流下之充放電情形。(分別在定電流0.1 mA以及0.5 mA下進行單次充放電，每次充放電各30分鐘，工作電壓範圍為2.0 V~4.

5 V ) - 106 -圖4 - 33 使用PP隔離膜取代GF隔離膜，所改良之鈕扣式HELABs結構示意圖。 - 106 -圖4 - 34含Co3O4/graphene活性材料之碳布在充放電前(a)及充放電結束後(b)之表面SEM顯微照片 (放大倍率500倍)。 - 109 -圖4 - 35 含Co3O4/graphene活性材料之碳布在充放電前(a)及充放電結束後(b)之表面SEM顯微照片(放大倍率2000倍)；充放電前(c)以及充放電結束後(d)之EDX元素分析。 - 111 -圖4 - 36 含活性材料Co3O4/graphene粉末碳布在充放電前後之XRD圖譜

。 - 111 -圖4 - 37 在前驅液濃度高(4 M)、中(2 M)、低(1 M)下合成所得之Co3O4/graphene複合材料TGA重量損失隨溫度變化情形。 - 114 -圖4 - 38 前驅液濃度高(4 M)、中(2 M)下合成所得Co3O4/graphene材料在TGA前後之XRD圖譜變化情形。 - 114 -圖4 - 39 摻雜48.2wt% Co3O4之 Co3O4/graphene材料(a) 4000倍，(b) 10000倍以及摻雜62.5wt% Co3O4之 Co3O4/graphene材料(c) 4000 倍，(d) 10000倍之SEM顯微照片；EDX

元素分析: (e)48.2wt%以及(f)62.5wt%；(g) XRD圖譜比較。 - 119 -圖4 - 40 以含不同Co3O4含量之Co3O4/graphene碳布組裝半電池在LSV電流隨電壓變化情形: 33.7wt%(dot，紅)、48.2wt%(solid，藍)以及62.5wt%(dash，黑)，觸媒含量分別為1.03、0.97以及0.97 mg/cm2。(掃描速度為0.1 V/s，掃描範圍為2.0 V~ -2.0 V) - 121 -圖4 - 41 以含33.7wt%、48.2wt%以及62.5wt% Co3O4之Co3O4/graphene材料之多孔碳布空氣陰極組裝

之混合電解質LAB ，在空氣中短時間充放電中電壓隨時間變化情形。(在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共30週期, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V ) - 124 -圖4 - 42以含33.7wt%、48.2wt%以及62.5wt% Co3O4之Co3O4/graphene材料之多孔碳布空氣陰極所組裝HELABs ，充放電電壓隨充放電週期變化情形: 33.7wt%(圓形)、48.2wt%(正方形)以及62.5wt%(三角形)；(下左)放大之充電電壓，(下右)放大之放電電壓。 - 125 -圖4 - 43 不同成分比例之Co3O4/graphene在混

合LABs上長時間充放電中電壓隨時間變化情形: (a) 33.7%，(b) 48.2wt% 以及(c) 62.5wt%。(在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共30週期, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V ) - 129 -圖4 - 44 以不同Co3O4含量之Co3O4/graphene之空氣陰極組裝之鈕扣式HELABs之充放電電壓隨充放電週期之變化情形(33.7% (圓形, 紅)， 48.2wt%(方形, 黑)以及62.5wt%(三角形, 藍))。 - 130 -圖4 - 45 三種比例之空氣陰極在充放電結束之低倍率SEM顯微照片: (a)(b)沉

積33.7wt% Co3O4之空氣陰極、(c)(d)沉積48.2wt% Co3O4之空氣陰極以及(e)(f)沉積62.5wt% Co3O4之空氣陰極。 - 132 -圖4 - 46 三種比例之空氣陰極在充放電結束之高倍率SEM顯微照片: (a)(b)沉積33.7wt% Co3O4之空氣陰極、(c)(d)沉積48.2wt% Co3O4之空氣陰極以及(e)(f)沉積62.5wt% Co3O4之空氣陰極。 - 133 -圖4 - 47 三種比例之空氣陰極在充放電結束之XRD圖譜比較，分別是沉積33.7wt% Co3O4之空氣陰極、沉積48.2wt% Co3O4之空氣陰極以及沉積62.5w

t% Co3O4之空氣陰極。 - 134 -圖4 - 48 長時間充放電測試中HELABs在第1週期之充放電電壓隨時間變化情形，依序為不同成分比例之Co3O4/graphene材料製備之空氣陰極: 33.7% (紅, dash), 48.2wt% (黑, solid)以及62.5wt% (藍, dot)。 - 136 -圖4 - 49長時間充放電測試中鈕扣式HELABs在第3週期之充放電電壓隨時間變化情形，依序為不同成分比例之Co3O4/graphene材料製備之空氣陰極: 33.7% (紅, dash), 48.2wt% (黑, solid)以及62.5wt% (藍, dot)。

- 137 -圖4 - 50 使用62.5wt% Co3O4之Co3O4/ GR(CC)空氣陰極組裝之鈕扣式HELABs，在第1(黑, solid)、2(藍, dash)、3(紅, dot)週期之充放電電壓隨時間變化情形。 - 139 -圖4 - 51使用33.7wt% Co3O4之Co3O4/GR(CC)空氣陰極組裝之鈕扣式HELABs，在第1(黑, solid)、2(藍, dash)、3(紅, dot)週期之充放電電壓隨時間變化情形。 - 140 -圖4 - 52使用48.2wt% Co3O4之Co3O4/GR(CC)空氣陰極組裝之鈕扣式HELABs，在第1(黑, so

lid)、2(藍, dash)、3(紅, dot)週期之充放電電壓隨時間變化情形。 - 140 -圖4 - 53 以反應溫度200 ℃製備之Co3O4/graphene材料粉末SEM顯微影像: (a)低倍率， (b)(c)(d)高倍率。 - 144 -圖4 - 54 以反應溫度165 ℃及200 ℃製備之Co3O4/graphene材料之TGA重量損失隨時間變化情形。 - 145 -圖4 - 55 以200 ℃合成之Co3O4/graphene材料製備空氣陰極組裝鈕扣式HELAB，在長時間充放電電壓隨時間變化情形。(在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時,

共30週期, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V ) - 147 -圖4 - 56以200 ℃合成之Co3O4/graphene材料製備空氣陰極組裝鈕扣式HELAB，充放電之電壓隨充放電週期變化情形。 - 148 -圖4 - 57以200 ℃合成之Co3O4/graphene材料製備空氣陰極組裝鈕扣式HELAB，在長時間充放電中電容隨充放電週期變化情形。 - 148 -圖4 - 58 Split Test Cell之光學照片及電池結構示意圖。 - 151 -圖4 - 59以導電碳膠帶固定電池下蓋、簧片以及鋰金屬片之結果。 (左為固定電池下蓋及簧片之照片；右為電池結構

示意圖) - 152 -圖4 - 60 (左)在STC使用之Surlyn (LICM)光學照片以及 (右)被鐵氟龍外襯套住固定的Surlyn (LICM)光學照片。 - 152 -圖4 - 61 以STC組裝HELABs之電池結構示意圖。 - 153 -圖4 - 62 以(紅)LiOH過飽和之11.6 M LiCl水溶液電解質取代 (黑)11.6 M LiCl(aq) + 5.1 M LiOH(aq)組裝鈕扣式HELAB在長時間充放電第2圈電壓隨時間變化情形。 (在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V ) -

156 -圖4 - 63 以STC初步組裝之HELAB在長時間充放電中電壓隨時間變化情形。 (在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共30週期, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V ) - 158 -圖4 - 64 HELAB在一般空氣下長時間充放電中充放電電壓隨充放電週期變化情形: (左)初步以STC組裝之HELAB，(右)4.5.5中最佳之鈕扣式HELAB。 (在定電流0.1mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共30週期, 工作電壓範圍為2.0V~4.5V ) - 158 -圖4 - 65 以LiOH過飽和之11.6 M LiCl(aq) 作

水溶液電解質後，由(紅)STC初步組裝之HELAB以及 (黑)鈕扣式電池組裝之HELAB在長時間充放電第1圈中充放電電壓隨時間變化情形。 (在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V ) - 160 -圖4 - 66 以LiOH過飽和之11.6 M LiCl(aq) 作水溶液電解質，由STC組裝之HELAB在外部封裝過程中EIS圖譜阻抗變化情形，電池高度由右而左依序變低。 - 161 -圖4 - 67 以LiOH過飽和之11.6 M LiCl(aq) 作水溶液電解質後，(紅)外部封裝改善後STC組裝之HELAB以及 (黑)鈕扣

式電池組裝之HELAB在長時間充放電第1圈之中充放電電壓隨時間變化情形。 (在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V ) - 161 -圖4 - 68 控制電池高度以STC組裝之HELAB，在外部封裝過程中EIS圖譜阻抗變化情形。 - 163 -圖4 - 69 以LiOH過飽和之11.6 M LiCl(aq) 作水溶液電解質後，(黑)第一次改善STC外部封裝以及(紅)控制STC高度組裝之HELABs，在長時間充放電第1圈中充放電電壓隨時間變化情形。 (在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 工作電壓範圍

為2.0 V~4.5 V) - 163 -圖4 - 70 最佳化STC組裝之HELAB在長時間充放電中電壓隨時間變化情形。 (在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共30週期, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V ) - 165 -圖4 - 71 最佳化STC並進一步改善LICM防水問題後組裝之HELAB在長時間充放電中電壓隨時間變化情形。 (在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共30週期, 工作電壓範圍為2.0 V~4.5 V ) - 165 -圖4 - 72前人李宗翰學長組裝之鈕扣式HELAB在充放電中電壓及電容隨時間變

化情形。(在定電流0.1 mA下並持續通入100 %之純氧進行重複充放電，當中使用之LICM緻密度約85 %、厚度約1 mm )[41] - 167 -圖4 - 73前人雷絜雨學姐組裝之鈕扣式HELAB在充放電中電壓及電容隨時間變化情形。(在定電流0.1 mA下並持續通入100 %之純氧進行重複充放電，當中使用之LICM緻密度約88 %、厚度約0.5 mm )[47] - 168 -圖4 - 74本研究組裝之鈕扣式HELAB在充放電中電壓及電容隨時間變化情形。(在定電流0.1 mA下並在一般空氣下進行重複充放電，當中使用之LICM緻密度約95 %、厚度約0.4 mm ) -

168 -圖4 - 75文獻組裝之HELAB在一般空氣下測試電壓及電容隨充放電週期變化情形。(在電流密度為0.5 mA/cm2下進行測試)[43] - 170 -圖4 - 76本研究組裝之鈕扣式HELAB在一般空氣下測試電壓及電容隨充放電週期變化情形。(在電流密度為0.5 mA/cm2下進行測試) - 171 -圖4 - 77 HELAB在一般空氣下長時間充放電中充放電電壓隨充放電週期變化情形: (左)最佳化STC組裝之HELAB，(右)4.5.5中最佳之鈕扣式HELAB。 (在定電流0.1 mA下進行循環充放電, 其中充放電各2小時, 共30週期, 工作電壓範圍為2.0 V~4.

5 V ) - 172 -表1 - 1不同可充電式電池之種類、電化學反應及重量能量密度[2] - 4 -表2 - 1不同種類的水溶液電解質金屬空氣電池的電化學反應及理論標準電壓[3] - 9 -表2 - 2不同碳材之比表面積，孔徑體積、大小對電容量之影響[16] - 22 -表2 - 3碳材表面積與孔徑大小對比電容之影響比較表[17] - 23 -表2 - 4不同碳材之表面積與孔洞體積比較表[18] - 24 -表2 - 5不同的通氧壓力下量測之比電容值[22] - 26 -表2 - 6循環放電電容量[33] - 28 -表3 - 1實驗藥品表

- 39 -表 3 - 2實驗氣體與材料表 - 39 -表 3 - 3實驗使用設備表 - 40 -表 3 - 4實驗分析儀器 - 48 -表 4- 1原始石墨烯、水熱之石墨烯、Co3O4/graphene之D / G band位置。 - 61 -表 4- 2 以四點探針量測不同處理條件下所得之碳布電阻值。 - 67 -表 4- 3 在62.5wt%、48.2wt%、 33.7wt% Co3O4含量之Co3O4/graphene材料以及石墨烯之BET粉末性質分析。 - 116 -表 4- 4 反應溫度165 ℃及200 ℃製備之Co3O4/graphen

e粉末 BET粉末性質分析。 - 142 -

旅遊韓語一指通：一個人不會說也可以瘋玩韓國(附QR碼線上音檔+防水書套)

為了解決100%防水手套的問題，作者西東社編輯部 這樣論述：

去韓國旅遊、批貨、追歐爸語言不通怎麼辦？ 別擔心！只要帶著《旅遊韓語一指通》 就算不懂韓語，翻開書用手指也能跟韓國人溝通 想要說說看也可以，只要隨手掃一下QR碼 帶著走隨掃、隨聽立刻就能用！ 　　★攜帶方便、臨時需要、什麼都有！可以說走就走不用怕的「旅遊韓語」 　　出國旅行之前，不管會不會韓語，人們多半會跑到書店翻翻架上的韓語學習書。有些人因而開啟學習韓語的大門，有些人則單純只是想趁旅遊前短短的時間惡補一下旅行時用得到的韓語。不論你是背包旅行或是跟團旅行，只要你要去韓國玩，你就會需要一本《旅遊韓語一指通》。本書手掌大小的開本，既不占空間又方便攜帶，旅行時放在口袋或隨身小包裡，需要時隨時能

拿出來用，是一本最適合背包客的旅遊韓語學習書。而且並不因為書本好帶而犧牲內容！旅行中諸如點菜、買物、急難救助等重要、必要的內容都收錄在內，只要有這本書，即可跟一般的韓國人做基本溝通。 　　★同時解決80%以上日常問題！出門在外不懂韓語，拿著這本也能踏遍韓國 　　學語言最常發生的情況就是實際要應用時不知道該怎麼說，本書收錄了旅行時最常使用的單字、短句跟情境模擬會話，讓學過韓語、正在學韓語的朋友可以在出發前、旅途中隨時補充、複習這些日常生活中常常使用到的單字跟短句。而沒有學過韓語的讀者們更不用擔心，《旅遊韓語一指通》就是專門為不會韓語的朋友設計的旅遊韓語書。遇到需要跟韓國人溝通的時候，只要把書來

出來，找到你想問的話然後指給對方看，就算不會講韓語也能解決80%以上的問題。 　　★QR碼音檔隨掃隨聽，帶你跟著母語人士學習正確發音和語調，開口前也能快速惡補 　　本書收錄的MP3，不論是常用短句還是單字，都是以一遍中文搭配兩遍韓文錄製而成。若遇到句子挖空，下方有替換詞彙，音檔不會只錄製主要句子，然後下方替換詞彙全部只錄單字發音，而是把替換單字套進句子裡錄製完整的例句。譬如「～壞掉了」，書上寫的主要句子是「이/가 고장이에요.」，句子下方列出「등받이 의자（靠背椅）、안전벨트（安全帶）、이어폰（耳機）、모니터（螢幕）、화장실（化妝室）」，大家聆聽音檔時，會聽到「靠背椅壞掉了（등받이 의자가

고장이에요.）、安全帶壞掉了（안전벨트가 고장이에요.）、耳機壞掉了（이어폰이 고장이에요.）、螢幕壞掉了（모니터가 고장이에요.）、化妝室壞掉了（화장실이 고장이에요.）」。而且韓國老師念句子時，遇到空格或是替換詞彙的地方都會特意稍作停頓，希望能讓讀者聽得更清楚。所有音檔都可用手機掃QR收聽，除了平常的複習，也能作為開口前的臨時複習，讓你在正式與人交談前先找個角落掃碼跟讀一遍，正式開口就有自信！而且也不用為了找對應的MP3檔在那按來按去浪費時間。 　　★旅遊韓語的精華都在本書裡，住宿、用餐、購物、觀光一本搞定 　　考量到便利性與實用性，本書將前往韓國旅遊時多數人會遇到的狀況、想買的東西、會

問的話等濃縮再濃縮，把整趟旅程精簡成機場與機內、住宿、餐廳、觀光購物、遇到麻煩時等五大單元，收錄了旅行必備的單字、短句、會話。 　　第一單元有機內會話、抵達目的地機場相關手續、機場內的應對方式以及回程check-in、登機等；第二單元有飯店預約、check-in、相關服務設施利用與詢問、客房狀況、check-out等；第三單元是找餐廳、預約、抵達餐廳後的相關會話、點餐、用餐時的應對進退、結帳等；第四單元收錄了問路、參加團體旅遊的方法、體驗傳統與現代文化、找尋商品、瑕疵品退換貨、免稅手續、結帳、寄送托運、美妝服飾與日用品相關單字、在觀光景點的應對進退、文化與藝術場所相關單字、SPA與按摩相關單

字、賭場相關單字等；最後一個單元則是遇到麻煩時的單字短句，包括遇到詐騙跟強盜或是生病受傷時要怎麼找醫院、如何描述自己或同行友人的症狀等。旅行時只要把這本帶在身上，就算不會韓語，用中文查找再把韓文指給韓國人看，就能快速解決你的問題。 本書特色 　　★不會韓語也能跟韓國人溝通 　　★攜帶便利但內容全面 　　★QR碼音檔隨掃隨聽，既可訓練聽力又可鍛鍊口說 　　★收錄韓國旅遊必備單字短句 　　★旅遊小知識  

渲染藝術皂雕創作論述

為了解決100%防水手套的問題，作者陳璟瑜 這樣論述：

植物是宇宙萬物的起源之一，在地球上部份不可沒植物的存在，一般來說，植物都有根、莖、葉、花、種子及果實六大器官。部份植物可食用也俱有營養成分還可萃取芳香精油成分，對人體膚質有健康的助益；隨著經濟的成長，人類生活中對於日常能源消耗用品及需求有增無減，在清潔產品中，現代人生活在許多添加物的肥皂環境之下，環保意識抬頭下近幾年消費者開始反思在更帶動起綠色、健康、自然生活方式的風潮。以肥皂使用方面，有著選擇純天然手工肥皂的趨勢。本研究利用苗栗縣在地天然植物素材為創作元素如柑橘類果實，竹炭、薑黃、左手香草等，設計符合現代人養生、環保在地化的生活方式融入手工皂中，本人蒐集許多相關資料做為研究創新的基礎，其中

並以在地天然元素作為創作材料，本創作更加入渲染技法拉花技巧與雕刻手法，創作呈現渲染之美的天然工藝作品。本研究希望在傳統手工肥皂中，結合渲染及雕刻技法並融入在地元素期望創作一個嶄新的｢美學藝術皂｣作品，期望在手工香皂研究領域裡開創出更深一層的美學工藝發展方向，因此創作者將研究定名為｢渲染藝術皂雕創作論述｣。