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Li1+xAlxTi2-x(PO4)3鋰離子固態電解質燒結程序最適化之研究

為了解決汽車電池種類wet的問題，作者嚴佩宜 這樣論述：

鋰離子電池作為一種高效的儲能設備，被廣泛應用在手機，筆記型電腦，太陽能電站，甚至電動汽車等設備上，是現代社會能源鏈條上重要的一環。但目前鋰離子電池使用的電解質大部分為液態或者半液態的有機電解液，因此帶來了漏液、易燃易爆、不耐高溫等問題。使用固態電解質替換液態電解質製備全固態鋰離子電池有望克服以上的缺點，所以固態電解質是能源領域一個重要的研究方向。本研究第一部份以具有NASICON結構之Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3(LATP)為主題，實驗以透過簡單的溶劑熱法(水熱法)，配合異價離子摻雜，以Al3+部分取代Ti4+的位置合成出Al-doped LiTiOPO4前驅粉體，搭配TGA、

EIS、SEM等分析找出LATP試片的最佳燒結程序，成功合成出Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3固態電解質。首先，以水熱法合成出之前驅粉體為具LiTiOPO4相的斜方晶結構(orthorhombic system)，從SEM元素分析可知Al元素分佈相當均勻，我們將此前驅粉體命名為Al-doped LiTiOPO4。接著探討了第一階段粉體之預燒結溫度以及第二階段LATP試片之燒結溫度，並以XRD與結構精算(Rietveld refinement)分析其結構，及討論其燒結後對孔隙率、微觀結構、導電性質等影響。精算結果顯示成功合成出之Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3晶體是具有R-3

c(167)空間群的三方晶系(Trigonal system)結構。透過兩段燒結的探討，發現晶粒間良好的接觸與晶界間較低的第二相非晶含量，皆是獲得高鋰離子電導率的關鍵。實驗結果發現第一階段粉體之最佳預燒結溫度為900℃，透過結構精算後得知其Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3相成分最高，為81%；第二階段LATP試片之最佳燒結溫度為1100℃，其晶粒電導率、晶界電導率及鋰離子總電導率分別為6.57*10-4、4.59*10-4、2.70*10-4 S cm-1，並有99.07%的最高緻密度，其活化能為0.17 eV。本研究第二部分初步研究LATP應用於鋰離子電池，並成功組裝LATPS/N

CM固態電池，在0.1C下充放電80圈後，放電電容量保留率為95.76%，說明LATPS/NCM固態電池有良好的循環穩定性，LATP為具有潛力、能應用於鋰離子電池之固態電解質材料。

以均質與異質同步成核法合成具有鉑原子團修飾之鈷錫鈀多尺度觸媒以用於氧還原反應

為了解決汽車電池種類wet的問題，作者葉 瑋 這樣論述：

為了滿足不斷增長的能源需求、降低汙染水平、發展乾淨且可持續再生的能源是現代社會不可避免的議題。燃料電池由於其高轉換效率而成為最有前景的能量轉換裝置之一。陰極的氧氣還原反應 (Oxygen Reduction Reaction) 在燃料電池所有組件中佔有最高的能障 (energy barrier) ，因此需要奈米觸媒 (NCs) 來增強緩慢的反應動力學。鉑基奈米觸媒的高製造成本和電化學活性是開發需要高可靠度及符合成本效益的燃料電池會面臨到的主要瓶頸。因此，為了有效降低奈米觸媒成本並同時提高ORR性能，我們開發了一系列的奈米碳管承載四元多尺度混合金屬奈米觸媒，使其具有鈷錫鈀三元層次結構與原子級鉑

團簇修飾結構缺陷。另外，使用簡單快速的濕式化學還原法，並利用不同比例的鉑 (0.5 - 3 wt%) 進行修飾。透過交叉參考X光光譜 (XRD及XAS) 和電化學分析的結果，我們證明了添加錫 (Sn) 會增加原子半徑與表面能，因此鉑 (Pt) 原子會傾向於填充多金屬界面或表面缺陷等表面能較高的位置，同時表面修飾的鉑團簇會從鄰近電負度較低的原子得到電子。這些效應能有效地提升四元多層次結構奈米觸媒 (NCs) 的質量活性 (MA) 和0.85 V的動力學電流值 (Jk) ，且與商業用鉑觸媒 (J.M.Pt/C) 性能相比，當鉑 (Pt) 為1 wt%時，MA提高了20倍 (2146.2 mAmgP

t -1) 。本研究製備出的原子級鉑團簇修飾鈷錫鈀層次結構之四元混合金屬奈米觸媒，藉由調整鉑修飾比例、錫鈀比例與厚度、鈷與酸化奈米碳管之擴散溫度，瞭解鉑原子團簇在不同結構上的變化與對氧氣還原反應活性之間的關聯。如此一來，便能有效地增加催化電流與觸媒反應活性，並減少鉑金屬使用量以降低成本，這種具有預期性能的材料設計方式可以加速發展具有高活性的鉑金屬修飾過渡金屬基觸媒的開發。