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StudyontheMultifunctionalDinitrosylIronComplexesContainingRedox-ActivatedNitricOxide,IronandReducingThiolateLigand

為了解決Toyota Crown 2022的問題，作者魯才德 這樣論述：

早在四十五年前便已利用g值位於2.03之電子順磁光譜儀訊號鑑定出雙亞硝基鐵錯合物之存在，但雙亞硝基鐵錯合物在生物體內之原生生成仍需要進一步的探討。在亞硝基化錯合物[Fe(SR)4]2–/1–(R為Ph，Et或tBu)的過程中，會先形成中間物單亞硝基鐵錯合物[Fe(NO)(SR)3]–(1)再生成雙亞硝基鐵錯合物[(RS)2Fe(NO)2]–(2)。相較而言，錯合物[(SEt)2Fe(μ-S)2Fe(SEt)2]2–與一氧化氮則是經由一步反應生成雙亞硝基鐵錯合物2-Et。做為內生的一氧化氮傳遞者，雙亞硝基鐵錯合物[(NO)2Fe(C12H8N)2]–(2-Car)可釋放出不同氧化還原形式的一氧

化氮([NO]+，•NO 或 [NO]–)。然而此釋放的機制是控制於外來的配位基(S2CNMe2)2，(PyPepS)2 及 P(C6H3-3-SiMe3-2-SH)3)。此乃呼應了在生物體中雙亞硝基鐵錯合物所引發的氮原子或硫原子之亞硝基化、血基質的亞硝基化以及血管舒張。相較於在乙腈中錯合物2-tBu會轉換成帶負電之R氏紅酯[Fe(μ-StBu)(NO)2]2–(8-tBu)，以及在二氯甲烷中變成中性R氏紅酯[Fe(μ-StBu)(NO)2]2 (3-tBu)，中性的R氏紅酯3-tBu以及雙亞硝基鐵錯合物2-tBu在甲醇中的平衡共存說明了在生物體中，蛋白質中親水或疏水的環境會影響雙亞硝基鐵錯合

物的轉換。搭配上{Fe(NO)2}9之雙亞硝基鐵錯合物位於g = 2.03以及帶負電R氏紅酯位於g = 1.997的特徵電子順磁光譜儀訊號，吾人可以利用從鐵的1s軌域到3d軌域之躍遷能量來鑑定出{Fe(NO)2}9/{Fe(NO)2}10單核雙亞硝基鐵錯合物以及雙核雙亞硝基鐵錯合物在生物體中的存在。此特徵吸收峰會位於7113.3到7113.8電子伏特之能量範圍內。經由([(NO)2Fe(SEt)2]– (2-Et)/ [(NO)2Fe(μ-SEt)2Fe(NO)2]– (8-Et)→ [(NO)2Fe(μ-SEt)(μ-S)Fe(NO)2]– (9-Et)→ [(NO)2Fe(μ-S)2Fe(

NO)2]2– (10)→ [(SEt)2Fe(μ-S)2Fe(SEt)2]2–)的再組裝過程，雙亞硝基鐵錯合物可與三酚基甲基硫醇或雙甲基三硫化合物反應生成二鐵二硫錯合物。此也印證了在大腸桿菌中，不需外加鐵或其他蛋白質便可利用半胱胺酸去硫酶與半胱胺酸之協同作用修復雙亞硝基鐵錯合物回二鐵二硫錯合物。然而，利用單核雙亞硝基鐵錯合物2-Et/2-Ph、雙核雙亞硝基鐵錯合物3-Et/8-Et/9-Et/10以及二鐵二硫錯合物所展現出的不同之硫原子吸收光譜可偵測並追蹤雙亞硝基鐵錯合物轉換回二鐵二硫鐵錯合物之過程。除此之外，根據鐵原子吸收光譜中的前邊緣吸收能量佐以硫原子吸收光譜可得知雙亞硝基鐵錯合物的電子

結構為{FeIII(NO–)2}9。硫原子吸收光譜也說明了單核雙亞硝基鐵錯合物2-Ph的單佔有分子軌域以及雙核雙亞硝基鐵錯合物3-Et的最低未占據分子軌域為鐵硫之反鍵結軌域。此結果進一步解釋了錯合物2-Ph可與[SEt]–經由配位基交換的反應生成錯合物2-Et以及錯合物3-Et可與[SEt]–經由橋接硫醇鍵斷裂的反應生成錯合物2-Et。除此之外，此也說明了化合物2-Et的硫配位基可還原三酚基甲基硫醇或雙甲基三硫化合物進而促使錯合物2-Et變成錯合物9-Et。除了做為可以提供不同氧化還原態之一氧化氮的內生一氧化氮傳遞者，雙亞硝基鐵錯合物亦攜帶具還原能力的硫醇配位基以促成二鐵二硫核心的組裝。甚至，

雙亞硝基鐵錯合物更可在二鐵二硫鐵硫簇以及四鐵四硫鐵硫簇的生物合成中做為鐵的來源。