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利用交流阻抗分析鉛酸電池的老化機制

為了解決agm電池活化的問題，作者周昀宣 這樣論述：

　　本論文利用電化學阻抗圖譜（Electrochemical Impedance Spectra, EIS）分析法，對商用鉛酸電池之老化行為進行研究。首先建立最佳之等效電路模型，應用於鉛酸電池之交流阻抗分析之擬合，同時拆解與分析老化鉛酸電池，利用SEM、EDS、ICP與XRD分析電極材料的性質。　　利用本論文中建立的三種等效電路，擬合在不同充電狀態下之鉛酸電池之EIS，發現以第三種等效電路最為合適，並將其應用於電池在不同老化狀態下所得EIS之擬合，與探討電池之老化機制。最合適的等效電路模型以電路元件符號表示為：（Rn+Wn）/Qn+Re+（Rp+Wp）/Qp，以＂+ ＂代表串聯結構，＂/ ＂

則表示為並聯結構，其中Re為電解液與電極之串聯阻抗，Rn為負極之電荷轉移阻抗，Rp為正極之電荷轉移阻抗，Qn為負極考慮電極表面粗糙度之電雙層電容，Qp為正極考量電及表面粗糙係數之電雙層電容，Wn為負極之Warburg質傳阻抗，Wp為正極之Warburg質傳阻抗。　　在本論文中利用三種模式進行鉛酸電池的老化，首先以0.056 C充放電速率，在0 ~ 100 % SOC（State Of Charge）之間對電池進行充放電，發現當充放電136次後，電池的電容量衰退至15.3 %，經EIS的分析與材料分析發現，使電池老化最重要的因素為正極之質傳阻抗，比較活化與老化後電池，其值由1.02x10-3增加

至0.034  s-1/2，增加了3233 %；造成老化的次要因素為正極之電荷轉移阻抗，老化前後由0.1302增加至3.1 Ω，增加了2280 %，第三個重要因素為負極 之電荷轉移阻抗，老化前後由8.132x10-3增加至0.157 Ω，增加了1830 %。　　接著以0.2 C充放電速率，在0 ~ 100 % SOC之間對電池進行充放電，在經過41次充放電後，電池的電容量衰退至15.2 %，在EIS的分析結果中，造成電池老化之主要因素，以正極之質傳阻抗增加幅度最大，由1.02x10-3增加至9.0x10-3 Ω s-1/2，增加了782.4 %；其次則為正極之電荷轉移阻抗，由0.1302增加

至0.688 Ω，增加了428.4 %，第三重要因素為負極之電荷轉移阻抗，隨著電池老化過程中，由活化電池8.132x10-3增加至0.0242 Ω，增加了197.6 %。　　第三種老化方式為使用0.056 C，對全新電池進行淺度（80 ~ 90 % SOC）充放電，模擬動力車上啟動電池之充放電行為，在循環240次之後，其電容量衰退至49.1 %。於EIS之分析結果中發現，老化最重要的因素是正極之電荷轉移阻抗，由活化狀態之0.1012增加至老化之1.68 Ω，增加了1560 %；其次為正極之質傳阻抗，由3.22x10-3 Ω s-1/2增加至0.0268 Ω s-1/2，增加了732.3 %；而

第三重要因素是負極之質傳阻抗，由活化電池5.064x10-3 Ω s-1/2，隨著電池老化增加至0.0232 Ω s-1/2，共增加了358.1 %。　　在三種老化條件下之電池，主要之衰退機制皆發生於正極，當電池在循環過程中，於電極表面生成粒徑較大之不可逆硫酸鹽，導致活性物間之孔隙縮小，增加質傳阻抗，且非導電性之不可逆硫酸鹽晶體，覆蓋於電極表面上，導致電化學活性面積下降，使電荷轉移阻抗增加。在淺度充放電循環老化電池中發現，電池正極活性物的脫落為主要的老化原因。