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新穎觸媒材料對乙醇蒸氣重組反應及一氧化碳氧化反應之研究

為了解決ea 401電池價格的問題，作者劉炯岳 這樣論述：

乙醇可從生質發酵製得及燃料電池未來的高發展性，乙醇蒸氣重組製氫被視為最具有潛力產氫方式之一。提高乙醇蒸氣重組產氫效率並有效減少操作成本為其主要目標。故本論文研究動機為: 製得新穎高活性及高耐久性之鎳觸媒，並探討觸媒結構對於乙醇蒸氣重組反應之關係。 CO 氧化反應可應用於工業，受到廣泛關注，例如: 重組器產氫的純化系統(乙醇蒸氣重組器製氫後，尚有微量CO，此CO易毒化燃料電池裡的Pt觸媒)以及CO 偵測器。然而，做為CO 氧化反應之高效能貴金屬觸媒 (Rh, Pd 及Pt )，因其高昂價格，限制其廣泛應用於工業上。故本實驗研究動機為發展低溫CO氧化之非貴重金屬觸媒。以下為本論文之研究方向:(

I)以氫氣高溫還原鈣鈦礦 (LaNiO3)製得鎳奈米觸媒 (Ni/La2O3)，藉由了解金屬與載體之間作用力，期能發展具有優異催化性能之新型態乙醇蒸氣重組產氫觸媒。，經由實驗證實強作用力存在及其產生原因。此一強作用力可影響反應路徑: 藉由抑制副反應產生以提高氫氣產率。從(HRTEM)觀察中發現，除了分散良好之鎳觸媒，部分鎳金屬顆粒被載體包覆。推測此一現象可能為強作用力發生原因。在中低溫反應下(395℃)，與鎳觸媒擔載於二氧化矽載體 (Ni/SiO2)比較，藉由抑制CO甲烷化反應 (CO + 3H2 → CH4 + H2O) ，促進水氣移轉反應 (CO + H2O → H2 + CO2)， Ni

/La2O3觸媒可產生較多的氫氣(3.7 molH2 mol-1EtOH) 。(II)銅鎳雙金屬觸媒支撐於氧化鑭載體上由熱還原法還原鈣鈦礦 LaNixCu1-xO3。以H2-TPR証實銅鎳雙金屬觸媒在還原溫度520~550℃形成。此結構之銅鎳觸媒可有效在低溫幫助乙醇脫氫並快速打斷碳-碳鍵，生成氫氣。氧化鑭載體亦可有效增加觸媒穩定度，幫助去除積碳。在反應溫度290℃下，乙醇轉化率趨近100%，且氫氣產率(2.21 molH2 mol-1EtOH)，顯示銅鎳雙金屬觸媒對乙醇蒸氣重組反應具有優異催化活性。(III)以中孔結構(SBA-15)做為硬模板限制金屬氧化物成長製得奈米氧化錳觸媒。 顯示成功製

得高表面積 (141.4 m2/g) 之棒狀形貌奈米二氧化錳，且二氧化錳表面錳價數小於4價，指出二氧化錳樣品表面具有氧空缺，反應進行中能產生活性氧，有效促進CO與吸附氧反應。此外，in situ XRD及DFT計算結果顯示(220)二氧化錳晶面，晶格氧易與CO反應，產生CO2。以上結果， CO氧化反應在奈米棒狀二氧化錳觸媒上不僅遵循Langmuir-Hinshelwood，亦遵循Mars-van-Krevelen機制。以此二氧化錳為載體，擔載10%Cu的觸媒具有優異CO氧化活性。在反應溫度110℃，CO完全轉化為CO2。顯示CuO-MnO2 的界面具有協同效應促進CO氧化反應。

空核結構觸媒在質子交換膜燃料電池之應用

為了解決ea 401電池價格的問題，作者徐閤鴻 這樣論述：

此研究探討重點在於改變觸媒的金屬種類以及金屬結構來對質子交換膜燃料電池減少多餘的消耗並減少成本，而必須達到相同甚至更好的電化學效能。應用在質子交換膜燃料電池最常見的為鉑(Pt)金屬粒子，雖然Pt為最佳氧化還原反應(ORR)觸媒，但因其稀有且昂貴，所以本實驗以鈀(Pd)取代價格昂貴的Pt，並以空核結構增加觸媒的活性反應面積。本研究為了增加觸媒的附著量以及分散性，對碳黑(Vulcan XC-72R)與奈米碳管(CNT(SKU))作表面改質，對其附加含氧或含氮官能基，甚至使用化學氣相沉積法(CVD)自製含氮奈米碳管。利用反微胞法合成5種不同的Pt/碳材觸媒，並與商用Pt/C(Johnson Mat

they, 20 wt.%)比較。透過材料分析(HRTEM、XPS、EA、TGA、XRD)、電化學分析(CV)和FC Test來探討觸媒與基材的優劣。研究結果Pt粒子平均粒徑大約在2.63~5.66 nm。HS Pd/nCNT-M外直徑47.4±7.0 nm、內直徑29.3±3.7，殼的厚度約為9.05 nm，經過計算大約省下23.9 %的觸媒。由XPS可以印證含氧與含氮官能基附著成功。經過高溫處理後發現氮官能基幾乎都被破壞。Pt/碳材殘留量比例都比Pt/C(JM)來的低，以自製樣本比較Pt/cCNT具有最佳金屬觸媒殘留量。O/C的比例會影響惰性環境下熱處理時Pt還原態的比例，表示熱處理時會釋

放氧原子，間接增加Pt的還原。HS Pd/nCNT-M的半電池ECSA於10 m2/g以下，與Pt/C(JM)比較起來較差，自製樣本中是Pt/nCNT-M的ECSA最大、衰退率最低。燃料電池測試單面HS Pd/nCNT-M樣本與雙面Pt/C(JM)比較過後呈現低功率。