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國立清華大學 化學系 孟子青、洪嘉呈所指導 辛杰培的 T細胞酪胺酸去磷酸酶的異位調控：無結構區域造成之自我活性抑制及整聯蛋白alpha-1碳端所促進之酵素活化 （2021），提出ej20 vs ej25分別關鍵因素是什麼，來自於晶體結構、蛋白酪氨酸磷酸酶、磷酸酶活性、催化活性、變構調節、自動調節/自動抑制、核磁共振波譜。

而第二篇論文國立臺灣大學 化學工程學研究所 徐治平所指導 李友仁的 使用受親核基團攻擊之金屬有機骨架UiO-66為水溶液中吸附劑 （2021），提出因為有 金屬有機骨架、不定型固體、吸附劑、親核基團的重點而找出了 ej20 vs ej25分別的解答。

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T細胞酪胺酸去磷酸酶的異位調控：無結構區域造成之自我活性抑制及整聯蛋白alpha-1碳端所促進之酵素活化

為了解決ej20 vs ej25分別的問題，作者辛杰培 這樣論述：

T細胞的蛋白酪胺酸磷酸水解酶 (TCPTP, PTPN2) 是在人體細胞中普遍表達的一種非受體型蛋白酪胺酸磷酸水解酶，在不同的細胞間室中有多種不同的作用受質。它調控關鍵訊息傳遞路徑，並與各種癌症生成、發炎反應以及其他人類疾病的發生息息相關。因此，了解TCPTP活性調控的分子機制對於開發針對TCPTP的治療方法至關重要，然而以結構基礎來詮釋TCPTP活性調控機制仍然難以捉摸。在本研究中，我們結合生物物理學以及生物化學的研究方法，進行全面性結構分析，闡明TCPTP活性調控的分子機制。由於TCPTP和PTP1B在PTP家族中是最接近的同源物，可以假設此兩種磷酸水解酶的活性調控是相似的。因此，我們首

先透過X 射線晶體學來探討TCPTP的活性調控是否也存在在PTP1B的變構位點。在解析度分別為1.7Å及1.9Å的TCPTP晶體結構中，我們都觀察到C 端的螺旋 α7。螺旋 α7在PTP1B上是具有功能性且被確定為其變構開關，然而過往研究並未解析螺旋 α7在TCPTP中的功能。此論文中，我們首次證明螺旋 α7發生截斷或刪除時，TCPTP的催化效率會下降約四倍。整體來說，我們的結果證明螺旋 α7的變構角色在TCPTP活性調控之功能與PTP1B相似，且強調螺旋 α7和主要的催化區域的協調對於TCPTP的有效催化功能是必要的。根據晶體結構的觀察分析，我們提出更進一步的問題: 如果TCPTP和PTP1

B的活性催化調控相似，那該如何區分兩者之間活性調控的專一性? 此一問題的釐清對開發TCPTP的藥物有其必要，因此我們繼續專注地研究TCPTP非催化的C側尾端的活化調控。先前的研究已提出TCPTP被自身的C端滅活的假設，但如何造成此結果則仍未知。此外，如果TCPTP表現後無活性，那其如何在細胞內被激活?為了回答這些問題，我們使用核磁共振 (NMR)光譜學、小角度 X 射線散射 (SAXS)以及化學交聯與質譜偶合 (CX-MS)為主要的工具來闡示TCPTP的尾端無結構序列做為分子內自動抑制其酵素活性機制的主要工具。然而，這並不是靠靜態作用造成，而是C端尾部在活化位點周圍移動，以動態遮擋TCPTP的

基質，就像是汽車的”擋風玻璃雨刷”一般的機制。 再者，TCPTP活化是藉由細胞內的競爭來達成，意即Integrin-alpha1無結構尾端序列取代了TCPTP的活性抑制尾端，導致TCPTP的完全活化。我們的工作不僅定義了調控TCPTP活性獨特的機制，同時揭露了兩個極度相近的PTPs (PTP1B與TCPTP) 利用其尾端無結構序列經由截然不同的機制調控其酵素活性。這種獨特的調控機制可以用以發展針對TCPTP專一的治療方式。

使用受親核基團攻擊之金屬有機骨架UiO-66為水溶液中吸附劑

為了解決ej20 vs ej25分別的問題，作者李友仁 這樣論述：

金屬有機骨架 (MOF) 為一群以過渡金屬離子為核心，有機分子為配位基團的固態晶體。 MOF 多半具有中孔徑的特性，且其孔隙內通常具有巨大的表面積。 雖然眾多有關於MOF的特性已經被廣泛研究，MOF被親核基團攻擊的機制，以及被攻擊後產生的多孔材料的性質則依舊不清楚。本論文首先回顧於水中穩定的MOF之研究，以及其初步應用。 對水穩定的MOF具有從水溶液中吸附分子的潛力。 我們已經成功製備並分析其中一類鋯金屬為核心的MOF，UiO-66 和 UiO-66-NH2。有鑑於UiO-66 和 UiO-66-NH2對磷酸的吸附力大幅優於市面上的吸附劑，在此研究中合成的UiO-66 和 UiO-66-NH

2 首次被用於從極強酸性 (pH < -1) 的溶液中吸附磷酸。使用朗謬爾方程式做回歸後，其在25 oC廢棄混合酸，硝酸-磷酸-醋酸混合物，以及重量百分率85% 磷酸中，對磷酸之最大吸附量 (qmax) 分別為 3360, 8510 和 4790 mg-H3PO4/g。 吸附過磷酸之UiO-66/UiO-66-NH2，其磷與鋯的比例為6.2‒13.5，可能的原因為高濃度的磷酸堆積在UiO-66 的表面，形成一個類似聚磷酸的結構，並以氫鍵作為連結。當MOF被浸泡於無機酸溶液中，質子與親核基團均有可能攻擊MOF，並破壞其晶體結構。本論文首次發現在極強酸性溶液中，親核基團，而非質子，會取代晶體中原有

之有機配基，而破壞晶體之結構，肇因於親核基團為強路易斯鹼，和四價鋯具有強親和力。 MOF受攻擊後所產生的不定型中孔徑固體，若其沒有完全溶解，亦可以用於吸附劑。 由於這些不定型中孔徑固體，對於二價銅離子以及親核基團的吸附能力，與固體的晶體結構與內表面積並無明顯關聯，其吸附力可能為摻於固體內之親核基團所提供。根據上述的發現，我們使用了UiO-66以合成對pH、溫度，以及親核基團穩定的不定型固體。 此固體由 UiO-66 浸泡於10或50 mM 磷酸中得到，並以1 M 鹽酸/1 M 氫氧化鈉進行再處理。 無經酸鹼再處理之固體則作為對照。 這些無配基的官能基團，以及磷酸根，可以做為吸附鉛離子的活性位置

。綜上所述，本論文提升了我們對親核基團攻擊UiO-66的認知，並提出了高效轉化UiO-66成為穩定性高的不定型多孔固體之方法。此類固體有被使用於極端環境中的能力。

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