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鉬氧化物/ 類石墨氮化碳複合材料應用於光催化還原二氧化碳之研究

為了解決honda adv 350規格的問題，作者何信逸 這樣論述：

本研究主要在類石墨氮化碳二維材料表面附載不同氧化態之氧化鉬材料，來提升應用於可見光下光催化二氧化碳之活性，並探討所製得之觸媒材料性質對二氧化碳光催化還原反應效率之影響。第一部分：三氧化鉬/類石墨氮化碳光觸媒之製備與性質研究 本研究第一部分以鍛燒法與水熱法製備三氧化鉬/類石墨氮化碳複合(MoO3-gC3N4)。以鉬酸銨四水化合物(Ammonium molybdate tetrahydrate)為鉬前驅物，使用水熱法(210oC)製備三氧化鉬。以含氮之碳氫化合物三聚氰胺(Melamine)為前驅物，以馬費爐於靜態空氣環境下，溫度450oC進行鍛燒製備出含氮之片狀類石墨氮化碳。水熱後

之氧化鉬與類石墨氮化碳混合後鍛燒(450oC)。以X光繞射光譜儀鑑定MoO3之晶相和g-C3N4之特徵峰，並使用掃描式電子顯微鏡觀察MoO3及g-C3N4之形貌，且藉由穿透式電子顯微鏡觀察其分布情形，也利用紫外-可見光光譜儀、螢光光譜儀進行光觸媒光學特性之分析；UV-VIS光譜得知類石墨氮化碳的添加有助於吸收邊緣紅位移(相較於MoO3)；由ESCA分析結果顯示，氬氣環境下鍛燒的觸媒MoO3-gCN-Ar，其三氧化鉬因缺氧環境下鍛燒，部分還原成二氧化鉬，因而提高其光催化活性。以光催化二氧化碳還原反應評估不同合成路徑之光觸媒之光催化活性，觸媒MoO3-gCN-Ar於8W, 254nm之光源照射8小

時下，一氧化碳為唯一還原產物，其產率為0.067 mol/gcat。第二部分：氧化鉬量子點/類石墨氮化碳光觸媒之製備與性質研究 本研究以鍛燒法與水熱法製備氧化鉬量子點/類石墨氮化碳複合材料( MoOx-QDs-gC3N4 )。以鉬粉為氧化鉬量子點前驅物，使用水熱法(80 °C)製備氧化鉬量子點。以含氮之碳氫化合物三聚氰胺(melamine)為前驅物，以馬費爐於靜態空氣環境下，於溫度500 °C及550 °C進行鍛燒製備出含氮之片狀類石墨氮化碳(g-C3N4)。經水熱後之氧化鉬量子點與類石墨氮化碳混合後鍛燒(300 °C)，即得本研究之觸媒；以XRD、XPS、EDX分析皆證實觸媒中含有微

量的氧化鉬量子點，鍛燒後類石墨氮化碳仍保有其特徵結構；TEM影像證實類石墨氮化碳上確實含有氧化鉬量子點；UV-VIS光譜得知氧化鉬量子點的添加有助於觸媒吸收邊緣紅位移。本研究以UVA(8 W, 365 nm)光源探討觸媒之光催化還原二氧化碳活性，研究顯示觸媒 MoOx-0.3gCN有最佳之光活性，12小時光源照射下，能將二氧化碳轉為一氧化碳，產率達 0.418 mol/gcat。 第三部分：原位合成氧化鉬/類石墨氮化碳光觸媒之製備與性質研究 本研究以原位合成的方法置備光觸媒，首先我們以熱縮合的方法置得此研究所需的類石墨氮化碳，並將其加入含有二硫化鉬的雙氧水水溶液，經雙氧水強氧化的能力，

把二硫化鉬的硫取代成為氧化鉬，含鉬的離子態與類石墨氮化碳表面的氮活性位點可以分散的生長於其表面上，隨後經過酸鹼中和，除掉取代後的硫，經過離心洗滌，即可得到本研究所需的光觸媒XMS-0.1CN。藉由ESCA分析觀察到觸媒30MS-0.1CN相對於其他比例合成的觸媒，擁有最高的Mo4+價態的含量比例，而Mo4+價態的出現，由過去的文獻指出，確實可以提高電荷的傳輸能力並促進其光催化活性。從UV-Vis及Tauc Plot的分析圖譜中可以發現原位合成的觸媒與純類石墨氮化碳相比，吸收邊緣有發生紅位移的現象且能隙也變窄約0.1~0.2eV。由PL圖譜顯示，一系列觸媒發光強度並無隨著趨勢降低，但與純類石墨氮

化碳相比螢光強度確實有明顯的降低，表示原位生長後的氧化鉬能有效降低光生電子-電洞的再結合效率。二氧化碳光催化還原反應中，一氧化碳為唯一的成功轉換的產品，30MS-0.1CN是擁有最高轉換產率的觸媒，其轉換率為3.937 ( mol/gcat )，呼應先前ESCA所發現的Mo4+價態比例。此研究顯示原位生長的觸媒與純類石墨氮化碳相比確實能有效提高光催化活性。