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二氧化鈦/鈦酸鹽奈米管之合成、特性鑑定其處理染料廢水之研究

為了解決honda lead 125台灣的問題，作者吳昶甫 這樣論述：

近年來，半導體觸媒的異相光催化反應在環境污染防治的研究上相當廣泛，其中奈米二氧化鈦光觸媒材料因具有高活性、化學穩定性、無毒性及容易取得之優點，故應用性極具潛力，為了增加二氧化鈦的比表面積及催化效果，故進一步使用容易合成及可以量產之水熱法來製備二氧化鈦(TDNs)/鈦酸鹽奈米管(TNTs)，以提升目前光催化觸媒之分解能力。因此，本研究之主要目的在於開發TDNs/TNTs之合成條件及其特性分析，並深入探討TDNs/TNTs之結構差異，及對不同特性染料廢水測試光催化及吸附之效能。另外，亦以Langmuir-Hinshelwood動力模式及擬二階吸附動力模式，以求得光催化反應動力及吸附動力參數。本研

究中使用前驅物二氧化鈦銳鈦礦，以不同反應溫度110 ~ 270oC製備出鈦酸鹽奈米管/棒，並改變不同酸洗時間12 ~ 60 h製備TDNs(銳鈦鑛型)。經場發掃描式電子顯微鏡(FE-SEM)及穿透式電子顯微鏡(TEM)觀察發現，TNTs管長約50 ~ 100 nm，管徑約10 ~ 15 nm，經X光粉末繞射儀(XRPD)可得知其組成具有氫/鈉鈦酸鹽的晶相(例如(H,Na)2Ti3O7 •xH2O)，能量散射光譜儀(EDX)得知TNTs其成分包含鈦、氧及鈉。TDNs經場發掃描式電子顯微鏡(FE-SEM)及穿透式電子顯微鏡(TEM)觀察發現，TDNs管長約50 ~ 100 nm上下，管徑約10 ~

15 nm，經X光粉末繞射儀(XRPD)可得知其組成具有二氧化鈦銳鈦礦及鈦酸鹽化合物的晶相，能量散射光譜儀(EDX)得知二氧化鈦奈米管其成分包含鈦及氧。BET分析結果顯示，二氧化鈦奈米管比表面積高達292 m2/g及總孔體積為1.02 cm3/g，高於鈦酸鹽奈米管之比表面積277 m2/g及總孔體積為1.145 cm3/g。另外，以延伸細微結構X光吸收光譜(EXAFS)及X光吸收邊緣結構光譜(XANES)來觀察TDNs/TNTs結構，由XANES實驗數據分析結果可知，TDNs/TNTs兩者氧化價數為Ti4+，TNTs與銳鈦礦結構相似，而TDNs為octahedral配位結構。另外，由EXAF

S光譜分析之結構參數，可說明TNTs第一層結構Ti-O之鍵長約為1.94 Å，配位數為2，而TDNs第一層結構Ti-O之鍵長約為1.95 Å，配位數為2，推估配位數的改變是因為結構上的變化，從原本的完整的晶體，先溶解後再捲曲形成管狀結構所造成的。故能證明本研究所製備的TDNs/TNTs已經改變了原本前驅物銳鈦礦之結構。以FTIR及ESCA分析得知，TDNs/TNTs有H-O-H、Ti-O及Ti-O-H鍵之存在，表示奈米管有水分存在。在紫外-可見光譜分析得知，TNTs及TDNs臨界波長分別為378及385 nm，表示TDNs比TNTs更容易受光激發，並且較前驅物銳鈦礦的382 nm更容易被激發。

由RAMAN分析得知，TDNs(TNTs)的組成，包含部分鈦酸鹽結構以及部分二氧化鈦銳鈦礦結構(鈦酸鹽結構)。由TGA測試結果顯示，400 ~ 600oC之重量損失為管狀結構物轉換成顆粒狀物後，所產生的些微重量損失。由Dubinin-Kaganer-Radushkevick (DKR) equation可以求出E吸附能對於Basic Green 5及Basic Violet 10可以符合離子交換機制之值皆位於8 ~ 16 kJ/mol。由凡德赫夫(van''t Hoff equation)方程式可以求得其吸附熱，並且吸附過程為放熱反應。由Boyd kinetic model決定，表示外部質量傳

送為速率決定步驟。照射UV催化染料廢水實驗中，TDNs/TNTs奈米管的光催化對的不同染料的去除率依序為Basic Violet 10>Basic Green 5>Methylene Blue>Acid Blue 9。光催化動力模式使用簡化之Langmuir-Hinshelwood動力學模式，來描述染料的分解反應，其中Basic Violet 10分解速率最佳，K值為0.00894 min-1。