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應用催化氧化型活性碳結合臭氧處理乙氧基胺水溶液

為了解決palladium缺點的問題，作者何心平 這樣論述：

在過去工業有機廢水因佔地限制，無法使用生物處理系統而採用高級氧化程序進行處理，然而高級氧化程序如芬頓法具有高加藥成本、高污泥量等缺點。而異相催化臭氧化程序(heterogeneous catalytic ozonation process, HCOP)為一種新穎的的處理程序，FeOOH、MnO2等常用的HCOP觸媒具有低加藥成本、無污泥等優點。然而這些觸媒亦具有低臭氧利用率和低降解能力等缺點。故本研究之目的為探討一種負載釕複合金屬之催化氧化型活性碳 (catalytic oxidative activated carbon, COAC)之新興材料搭配HCOP，降解處理乙氧基胺(amine e

thoxylate, AE)溶液，其中釕做為主要催化成分經臭氧氧化可形成高氧化態之RuO_4^(2-), RuO_4^-。此現象稱為”氧化溶解”(oxidative dissolution)。本研究首先探討COAC之物化特性；第二部份研究以活性碳和COAC進行十批次HCOP實驗，探討負載之金屬氧化物之氧化能力；第三部分則探討四個操作因子下如pH (5-11)、溫度(25-80°C)、批次反應時間(30-60 min)和臭氧質量流率(2-2.8 g/hr)等處理AE溶液 ([COD]0= 2518 mg/L)，對降解COD以及COAC上釕氧化溶解之影響，並進一步進行10至15批次HCOP對COA

C添加量和水樣體積比例對活性影響之探討；最後評估COAC之穩定性，並將最適條件應用於實廠進行個案先導試驗。COAC為含有釕等三種活性金屬氧化物之活性碳，而釕含量為0.0062% (w/w)，經元素線面掃描成像發現釕氧化物均勻批覆於COAC表面。為了比較COAC進行HCOP和既有的高級氧化程序處理AE之降解能力，以單純臭氧化(single ozonation process, SOP,)、Fenton處理AE作為控制組，研究發現SOP之COD去除速率較低 (60分鐘僅達到18%)；COAC吸附與COAC進行HCOP處理AE之COD變化趨勢將近一致，於10分鐘便達到89%之COD去除率。為了進一步

釐清COAC進行HCOP之效能，以COAC和活性碳分別搭配HCOP進行10批次重複實驗，發現COAC第10批次反應COD去除率仍有87%，而活性碳第10批次COD去除率僅53%。在操作因子對COAC活性影響的研究部分，發現較高pH (pH 9以上)或較高溫度(80°C)時，COAC進行HCOP之整體效果越好。此研究以5批次重複實驗的平均COD去除率(CODr, avg)及每批次平均COD衰退率(CODr, decay)作為比較基準，比較 pH 5和pH 11 (溫度均為25°C)兩實驗組，pH 11的CODr, decay僅為1.3% (釕溶出量為4.76 μg/L)，pH 5 卻高達6% (

無釕溶出現象)；另比較溫度25°C(無釕溶出現象)和80°C (釕溶出量為4.12 μg/L)兩組(pH均為5)，也發現後者也較前者有較好的CODr, avg和較低的CODr, decay。故推測在鹼性及高溫下釕溶解量較高，且與降解能力呈正相關。根據本研究討論之條件範圍，操作參數對整體CODr, decay的影響能力由大至小依序為pH > 溫度 > 臭氧質量流率 ≈ 反應時間。經由上述研究得到最適化之操作參數(分別為pH 11、批次反應時間60 min、溫度80°C、臭氧質量流率2.8 g/hr)實驗得到最高的CODr, avg為 89%和最低的CODr, avg 0.27%，而COAC佔總反

應體積比約為19% (v/v)。於穩定性研究發現，以COAC佔總反應體積比約為19%進行10批次HCOP處理時，最終Ru總流失量為0.47%。另外釕溶出濃度可藉由停止添加臭氧後大幅降低，此現象推斷溶出之RuO_4^(2-)or RuO_4^-在停止提供氧化劑後還原沉積於COAC表面，表示藉由停止添加臭氧操作可避免釕金屬流失來延長使用壽命。最後綜合實驗室實驗得到之較佳的實驗條件，於實廠進行50 L Pilot試驗，進行HCOP處理AE廢水(不同批次[COD]0= 1824-3570 mg/L)，經12批次處理後仍可維持良好COD去除率，表示COAC應用於HCOP處理實廠廢水亦具有相當的操作穩定性

和處理效能。

高臨界溶液溫度型離子液體作為正滲透汲取溶液進行排煙脫硫廢水回收研究

為了解決palladium缺點的問題，作者柯致宇 這樣論述：

正滲透由汲取溶液、進料溶液和選擇性半透膜組成，藉由汲取溶液與 進料溶液的自然滲透壓差，驅動進料溶液側的水向汲取溶液側傳輸。本研 究自行合成兩種高臨界溶液溫度型離子液體，甜菜鹼雙三氟甲烷磺酰亞胺 與四丁基富馬酸鹽，進行正滲透模式與緩壓滲透模式測試，比較兩者間的 水通量、逆鹽通量，並分別使用溫度相轉變、超濾膜、逆滲透膜等方式回 收離子液體，評估離子液體回收與產水回收的可行性。結果顯示，兩離子 液體皆可產生有效的水通量，甜菜鹼雙三氟甲烷磺酰亞胺離子液體，配置重量百分濃度 60 ~ 40wt%間進行測試，正滲透模式水通量介於 3.09LMH ~ 3.90LMH，使用緩壓滲透模式水通量提升介於 5.1

9LMH ~ 7.10LMH，水通量可提升 1.5 ~ 2 倍。四丁基磷富馬酸鹽受限於狹窄的可相變濃度，配置 30wt% 進行正滲透模式測試，水通量 2.72LMH。排煙脫硫廢水可經由正滲透濃縮鹽類，汲取溶液透過變溫方式可回收80 ~ 90%甜菜鹼雙三氟甲烷磺酰亞胺離子液體，70 ~ 80%四丁基磷富馬酸鹽離子液體。富水層離子液體在低濃度下，再使用逆滲透可截留 97%以上的離子液體，產水總有機碳濃度也下降，具作為回收再生水之潛力。